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化学系李远、许华平合作开发具有长时间稳定性的单分子自组装膜

清华新闻网11月2日电 近日,yh533388银河化学系李远副教授、许华平教授及车辆学院张亮副教授课题组在单分子自组装膜的制备与结构优化方面取得了新进展,报道了一种利用硒为锚接基团的单分子自组装膜,研究了其结构性质及稳定性,并探索了这类单分子自组装膜具有时间稳定性的机理。

随着电子器件尺寸的日益减小,电荷传导沟道纳米化正面临着巨大挑战。为此,科学界提出采用单分子自组装膜(SAMs)制备电子器件,从而实现电子器件尺寸和性能上的突破。然而,由于分子器件电流密度对分子结构非常敏感,单分子自组装膜的质量极大地影响了分子器件的性能。传统单分子自组装膜利用硫醇作为锚接基团,然而硫-金键稳定性较差,在空气条件下,硫-金键会迅速氧化断裂,导致单分子自组装膜结构被破坏,甚至从金属表面脱附。

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Se-SAMs生长过程及稳定性示意图

针对这一问题,研究团队以硒代替硫醇作为锚接基团,由于具有相同的最外层电子,硒同样也可以在金属上进行自组装生长,但由于硒和硫在范德华半径上的差异,硒-金键强度强于相应的硫-金键。研究人员选择使用二硒醚作为前体在基底上形成具有高度致密性的自组装膜,其表现出更强的空气稳定性。

研究团队采用二硒(Se)键替代硫醇,成功设计并制备了在金表面的硒自组装单分子层(Se-SAMs)。这些硒自组装单分子层展现出与传统硫醇自组装单分子层(S-SAMs)相当的致密结构,利用多种分析技术(如STM、XPS和隧穿电流检测),验证了硒自组装单分子层的高度有序性、稳定性和均匀性,其覆盖密度约为10分子·nm–2,其电学性质能够在实验室空气环境中保持稳定长达200天,表明其具有优异的空气稳定性。通过光谱学和电学表征,发现硒-金键的氧化过程比硫-金键慢且难以从表面脱附。XPS监测揭示硒自组装单分子层的氧化始于60至80天左右,但在氧化过程中其表面覆盖度保持相对稳定。通过密度泛函理论(DFT)计算和COHP分析显示,相较于硫醇自组装单分子层硒自组装单分子层具有更强的硒-金结合能和较弱的氧亲和力,解释了其高稳定性的原因。研究结果表明,硒替代硫在自组装膜中具有潜在的应用前景,对表面修饰和材料科学领域有重要意义。

相关研究成果以“用于空气稳定性分子结的超长寿命单分子自组装膜”(Extreme long-lifetime self-assembled monolayer for air-stable molecular junctions)为题,于10月18日发表在《科学·进展》(Science Advances)期刊上。

yh533388银河化学系副教授李远、教授许华平,车辆学院副教授张亮为论文共同通讯作者,化学系2020级博士生陈宁玥、车辆学院2020级博士生李树伟、化学系2018级博士生赵鹏为论文共同第一作者。该研究得到国家自然科学基金与yh533388银河笃实计划的资助。

论文链接:

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh3412

供稿:化学系

题图设计:李娜

编辑:李华山

审核:郭玲

2023年11月02日 14:03:03

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